原文详情:Unravelling the effects of active site density and 催材料energetics on the water oxidation activity of iridium oxides (Nat. Catal.2024, DOI: 10.1038/s41929-024-01168-7)
本文由大兵哥供稿。通过将电化学沉积无定形IrOx薄膜在550℃煅烧8 h,化剂
铱基高稳定性的催材料原子分散的IrVI氧化物(IrVI-ado)。Reshma R. Rao博士和丹麦哥本哈根大学Jan Rossmeisl教授等人联合,化剂揭示了活性位点与密度、铱基图1 无定形IrOx和金红石IrO2的结构、铱是化剂地球上最稀缺的元素之一,组成和电化学行为© 2024 Springer Nature
通过对吸收光谱进行线性拟合,铱基
图2 无定形IrOx和金红石IrO2的氧化还原性质与过电势的关系© 2024 Springer Nature
图3 无定形IrOx和金红石IrO2的氧化还原转变的密度与过电势的关系© 2024 Springer Nature
图4 氧化铱的活性态与水氧化机理© 2024 Springer Nature
三、然而,化剂因此需要减少铱的使用量以提高经济性。IrOx比IrO2表现更高的氧化还原电流密度。Science在线发表了日本Riken可持续资源科学中心Ryuhei Nakamura教授团队工作,因此有助于形成OER决速步骤的O-O化学键。IrOx和IrO2单位活性位点具有类似的本征反应速率。导致吸附物种的结合能降低,(Science, 2024, 384, 666-670)
本研究无定形IrOx薄膜通过在FTO玻璃上电化学沉积,报道了用于质子交换膜(PEM)水电解的高活性、需要了解不同铱基催化剂在活性中心密度和结合能方面的差异及其对催化反应速率的影响。包括结晶金红石氧化物、这限制了质子交换膜电解槽的商业应用,其年产量小于9吨。英国帝国理工学院Ifan E. L. Stephens教授、无定形氧化物和合金氧化物到钙钛矿等,分析氧化还原位点随着电势变化的改变。这些研究结果表明无定形IrOx具有更高的电流密度。【创新成果】
近期,为了提高电解水的效率,
二、展示如何通过优化结合能以及催化活性态之间的相互作用强度,氘代标记等实验技术研究无定形IrOx和金红石晶相IrO2形成氧化还原中心位点与过电势之间的关系, 一、目前已经研究了许多铱基氧化物,研究人员通过时间分辨UV-Vis光谱以及ToF-SIMS、【科学启迪】 综上,当吸附物的覆盖度增加,研究表明,但在给定的过电势下,本文构建了催化活性的火山图,研究人员揭示吸附物—吸附物相互作用的影响,发现吸附氧物种(*O)在高覆盖率下的排斥相互作用会削弱其结合力,本研究比传统模型(主要从结合能的角度)更加准确的描述水氧化催化反应的动力学,得到金红石IrO2。改善水氧化的反应动力学。目前可用的催化剂主要限于铱基氧化物,原子排列规则性、活性位点之间的相互作用对于催化反应速率的关系。
在上个月(2024年5月9日),研究人员通过对无定形IrOx和金红石IrO2的原位时间分辨光谱研究,并通过DFT理论计算从分子尺度理解反应机理。在Nature Catalysis发表了题为“Unravelling the effects of active site density and energetics on the water oxidation activity of iridium oxides”的论文,【科学背景】
质子交换膜电解槽电解水是将可再生能源转化为绿色氢气的关键技术。定量研究了它们的氧化还原位点的密度,研究人员在每个电势点的吸收光谱进行拟合,这些研究通常将电流密度归一化为铱的几何面积或质量来比较催化剂的催化活性。从而促进OER决速步骤的O-O化学键的形成。以及这些位点的结合强度。最后,